В одной из своих первых работ «Историческое призвание русского помещика», которая была опубликована в 1881 году, ещё до рождения братства, Николай Николаевич Неплюев писал об ужасающем положении крестьянина, который реформами 1861 года получил освобождение, но сам, фактически, не изменился. Историческое призвание русского помещика, по мнению Неплюева, в том и заключалось, чтобы взять на себя труд просвещения. Он предложил начать с малого: взять на воспитание одного-двух детей из нуждающихся семей, поместить не в барском доме, а в простой избе и воспитывать их ежедневным общением и научением, дать им сельскохозяйственные знания, приучить к труду. Критика не смутила Неплюева и он поступил так, как и писал в своей брошюре.

В 1885 году Н. Н. Неплюевым была открыта мужская сельскохозяйственная школа, в которой постепенно сложилась особая система воспитания, основанная на евангельских началах. Подготовительным этапом для жизни в братстве были школы, в которых детей учили не только верить в Бога, но и жить по своей вере. Неплюев создал специальную систему воспитания в своих школах. Сначала он отказался от системы наказаний, видя её неэффективность. Затем ввёл еженедельные собрания, в которых обсуждались вопросы отношений между учителями и учениками, помогающие открытому разрешению конфликтов.

Членами Крестовоздвиженского братства стали родные Николая Николаевича Неплюева: сёстры Мария Николаевна Уманец (1853-1930) и Ольга Николаевна Неплюева, их мать Александра Николаевна (1827-1917), урождённая баронесса Шлиппенбах. Численность выросла до 195 человек в 1905 году, а в 1907 году братчиков было уже 291 человек.

Многие воспитанники братства вошли в историю культуры: композитор Павел Сеница, историк Павел Федоренко, селекционер-плодовод Семён Черненко, художник Николай Фурсей, поэт-переводчик Василий Басок, селекционер П. И. Терлецкий, авиаконструктор М. В. Бондаренко, вулканолог Софья Набоко и другие.

Согласно Уставу покровителем братства являлся Черниговский епископ. Братство имело уникальное право, закреплённое Уставом, выбирать священника в братский храм, а его утверждение зависело от епископа Черниговского и Нежинского. В России нигде больше приход не участвовал в выборе священника, таким правом было наделено только Крестовоздвиженское братство. Согласно Уставу, священник мог выбрать свои условия пребывания в братстве: служить безвозмездно, войдя в состав полноправных братьев и пользуясь полагающимися им правами, или служить за определённое вознаграждение, ограничившись правами настоятеля братской церкви, сделать выбор было духовно непросто.

Особенная роль в братском покаянии была у старших, в первую очередь у блюстителя – Н. Н. Неплюева, потом у старшин общин и членов старшего братского кружка школы. Старшие именовались «живой совестью» и «избранниками». Каждый мог высказаться относительно служения старшего, но при этом не поддерживался произвол, т. к. основанием братских отношений является не просто любовь, а дисциплина любви.

О братстве писали газеты и журналы, Воздвиженск посещали многочисленные визитёры. Реакция общества была неоднозначной. Среди горячих почитателей в России и за рубежом были епископ Сергий (Соколов) и епископ Макарий (Троицкий), профессора духовных академий М. М. Тареев, В. И. Экземплярский, протоиерей Павел Светлов, принцесса Евгения Ольденбургская, видные католические деятели лазарист Фернанд Порталь и аббат Альбер Грасье. Чиновник особых поручений при обер-прокуроре Синода Василий Скворцов свидетельствовал: «Вот истинно православная, христианская жизнь». Много было и недоброжелателей.

Хозяйственной жизнью братства руководил Хозяйственный совет, подчинённый Братской Думе — руководящему органу братства, возглавляемому блюстителем Н. Н. Неплюевым. Каждый братчик входил в состав одной из десяти общин, или, как их называли в братстве, братских семей. Община образовывалась по виду профессиональной деятельности.

Культура труда воспитывалась в братстве с детских лет: прививалось бережное отношение к времени, вещам, природе. В братстве работали все. Дети и подростки приучались помогать старшим и выполняли несложные работы.

Неплюев неоднократно повторял, что в христианском трудовом братстве ни сам по себе труд, ни экономические результаты хозяйственной деятельности не имеют самодовлеющего значения и не являются конечной целью. В братстве важно избегать экономической борьбы за более выгодный труд. Любой труд, который братство считает полезным, должен оцениваться и оплачиваться одинаково. При этом нужно, чтобы братство было самоокупаемым, а каждый человек честно трудился.

До 1901 года братство себя не окупало и не имело своего имущества. Ситуация изменилась после внутреннего кризиса 1900 года, когда Неплюев увидел, что братство окрепло и распорядится выделенными ему средствами на созидание дела Божьего. 29 декабря 1901 года он передал в дар братству имущество общей стоимостью более 1 750 млн. рублей или около 5 млн. франков — всего земель 16 435 десятин, из них 5 313,9 десятин перешли в собственность братства немедленно, лесное хозяйство, парк, постройки и заводы. После этого хозяйственная деятельность братства стала приносить значительный доход и быстро развиваться. Вместе с тем, на братство возлагалась обязанность по содержанию школы, храма и больницы, а также переходил долг банку — ежегодные выплаты по 28 220 рублей.

Земледелие в Братстве развивалось на основе наиболее передовых технологий того времени — применялся десятипольный севооборот — в результате урожай был в два с половиной раза выше, чем в среднем по Черниговской губернии. Была организована животноводческая ферма.

В братстве успешно применялись передовые технологии, использовалось новейшее техническое оборудование, выводился племенной скот и создавались новые сорта плодовых деревьев. Его продукция неоднократно получала медали на различных выставках. Так, например, плодовая продукция братского сада на Всероссийской сельскохозяйственной выставке 1911 года получила золотую медаль.

Обустройство братского быта тоже было передовым для своего времени. Так, первая локальная телефонная сеть Siemens на территории братства появилась в 1898 году. На полях братства были устроены летние душевые кабинки — редчайшее бытовое удобство для русской деревни начала ХХ века. В 1919 году в братстве была установлена автономная электростанция.

Согласно Уставу, по 10% от годовой чистой прибыли отчислялось в основной и запасный капиталы. Основной капитал предназначался на покупку новых земель или на учреждение отделений братства в других местностях. Запасный капитал предназначался на случай возникновения форс-мажорных обстоятельств. Оставшаяся прибыль распределялась между полноправными и приёмными братьями поровну с зачислением на их личные счета. Суммы, поступившие на личные счета, не могли быть израсходованы членом братства произвольно, но только с согласия большинства членов Думы. В случае выхода из братства вся накопленная сумма выдавалась на руки за вычетом денег, взятых им с согласия Думы, во время пребывания в братстве.

В текстах сайта был использован доклад бакалавра богословия Н. Д. Игнатович на конференции «"Дабы взиранием на Святую Троицу побеждался страх перед ненавистной рознью мира сего": общность, общение, община в современном мире».