В августе 1889 г. состоялся первый выпуск школы. Из шести человек, получивших аттестаты, трое – Андрей Фурсей, Федор Чвертка, Илья Кобец – не захотели расставаться. Они и стали первыми членами Крестовоздвиженского трудового братства. С этого момента жизнь Н.Н. Неплюева и дело устроения Крестовоздвиженского братства стали неотъемлемы друг от друга. Ради служения братству он избрал путь безбрачия. Его мать Александра Николаевна и сестры Мария и Ольга активно включились в работу по созиданию братства.
В 1891 г. Неплюевым была создана аналогичная мужской четырехлетняя школа для девочек – Преображенская. Её попечительницей стала ближайшая помощница и сестра Неплюева – Мария Николаевна Уманец. Вторая сестра – Ольга Николаевна – заведовала Янпольской младшей школой, которая была подготовительной к обучению в сельскохозяйственной школе. В дальнейшем братство пополнялось, в основном, выпускниками Воздвиженской и Преображенской школ.
Высокие гражданские и личные качества Неплюева – искренний патриотизм, неподкупная честность и зажигательная энергия его религиозных устремлений позволили ему получить некоторые совершенно экзотические права. Например, братского священника выбирала братская дума, а утверждал его Покровитель Братства – епископ Черниговский и Нежинский (по всей России священников назначал архиерей, без всякого участия прихода). Неплюев, являясь блюстителем Братства, также имел право назначать учителями своих школ, своих же воспитанников, данное ему в 1888 году и закрепленное в 1895 году Николаем II. И ещё одно уникальное право получил Неплюев: Сергий, епископ Черниговский и Нежинский, благословил его облекаться в стихарь и произносить проповеди в церкви.
В декабре 1901 года Неплюев передал в дар Братству своё недвижимое имущество, состоящее из 16435 дес. 1906 саж.кв. земли с лесом, постройками и заводами. В 1903 году он писал: «Двадцати лет радостных трудов оказалось достаточным, чтобы частный человек мог подарить церкви и отечеству своему живую, здоровую клетку, состоящую из живых духом и здоровых телом и духом людей, сплоченных любовью к Богу,и к друг другу в одну братскую семью, полную духа мира и единения в братолюбии… Создать трудовое общество с этим характером было для меня насущною потребностью веры, разума, совести и любви к Богу, моему Государю, Церкви Православной, к моему отечеству, к дворянству, интеллигенции, народу и всему человечеству. Теперь это сокровище я приношу в дар России».
В 1904 году, ясно осознавая опасность надвигающихся на Россию социальных потрясений, Неплюев поднял вопрос о национальном покаянии. И немедленно начал создание двух организаций: светской – «партии мирного прогресса», и религиозной – «Всероссийского братства», призванных объединить людей доброй воли на дело мирного созидания родины. Этот замысел не нашёл понимания властей и интеллигенции. После кончины Н.Н. Неплюева 21 января 1908 года обязанности Блюстителя Крестовоздвиженского братства приняла его сестра М.Н. Уманец.